Manusia dan iblis adalah dua sisi dari koin yang sama, begitu juga Assiah dan Gehenna, dunia masing-masing. Satu-satunya cara untuk berpindah antara kedua dunia ini adalah dengan cara penyelarasan, seperti dalam kisah hantu. Namun, Satan, penguasa Gehenna, tidak dapat menemukan tuan rumah yang cocok untuk diselaraskan, dan karena itu tetap terpenjara di dunianya. Dalam upaya putus asa untuk menaklukkan Assiah, ia mengirimkan putranya sebagai gantinya, dengan maksud agar putranya tumbuh menjadi wadah yang mampu diselaraskan oleh raja iblis.
Ao no Exorcist mengikuti Rin Okumura yang tampaknya adalah seorang remaja biasa yang agak bermasalah—sampai suatu hari dia diserang oleh iblis. Dunianya menjadi kacau balau ketika dia menemukan bahwa sebenarnya dia adalah putra dari Satan dan bahwa ayah iblisnya menginginkan agar dia kembali sehingga mereka bisa menaklukkan Assiah bersama-sama. Tidak ingin bergabung dengan raja Gehenna, Rin memutuskan untuk mulai berlatih menjadi seorang eksorsis agar bisa bertarung membela Assiah bersama saudaranya Yukio.
